O elenco de Thunderbolts* é composto principalmente por personagens que já apareceram em vários projetos do Universo Cinematográfico Marvel, mas também há alguns rostos novos. Entre as adições, a principal é Geraldine Viswanathan como Melissa Gold, que trabalha como assistente de Valentina Allegra de Fontaine. Esse nome pode ser familiar aos leitores da Marvel Comics; nos quadrinhos, Mel se torna a super-heroína conhecida como Songbird (Soprano, no Brasil). Sua inclusão em Thunderbolts* levou alguns a especular que sua versão heróina poderia aparecer no filme, mas isso não se concretizou. Embora o futuro da personagem no UCM permaneça incerto, Viswanathan espera ter a chance de interpretar o alterego de Mel.
Em entrevista à ComicBook para promover o lançamento de Thunderbolts* no Disney+, Viswanathan expressou seu desejo de interpretar a Soprano na tela, dizendo que ela ficaria ótima com o cabelo rosa e branco característico da personagem.
"Acho que conseguiria fazer isso excepcionalmente bem. Acho que fico ótima de peruca", disse ela. "Estou dentro, e já faz tempo que quero mudar a cor do meu cabelo, então seria perfeito. Estou, estou pronta para ver. Quero ver como fica."
O ComicBook também perguntou a Viswanathan sobre a substituição de Edebiri no papel e se a personagem foi reescrita ou alterada como resultado:
"Acho que talvez um pouco, mas não de uma forma que faça uma grande reformulação. Aquela história sempre foi muito clara, e aquela personagem sempre foi muito clara", disse Viswanathan. "Acho que, para mim, desde o começo. É porque eu a conheço, e muitas pessoas de The Bear trabalharam nela, então elas a conhecem. Então, eu tive que me esforçar um pouco mais para que parecesse meu."
Em Thunderbolts*, a Marvel Studios reúne uma equipe nada convencional de anti-heróis — Yelena Belova, Bucky Barnes, Guardião Vermelho, Fantasma, Treinadora e John Walker. Depois de se verem presos em uma armadilha mortal armada por Valentina Allegra de Fontaine, esses rejeitados desiludidos devem embarcar em uma missão perigosa que os forçará a confrontar os cantos mais sombrios de seus passados.
Retornando aos seus papéis no Universo Cinematográfico Marvel estão Florence Pugh, Sebastian Stan, David Harbour, Wyatt Russell, Olga Kurylenko, Hannah John-Kamen e Julia Louis-Dreyfus. O elenco também inclui os estreantes do MCU — Lewis Pullman, Geraldine Viswanathan, Chris Bauer e Wendell Edward Pierce.
Jake Schreier dirige Thunderbolts* com produção de Kevin Feige. Louis D'Esposito, Brian Chapek e Jason Tamez são os produtores executivos.
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